歙县人程守训是陈增的随从，以纳捐获得中书官职。程守训为人骄横跋扈，仪仗铺张。他允许人互相告密，拷问嫌犯时，连妇女、儿童也不曾放过。程守训惧怕李三才，不敢到淮上。李三才弹劾整治他，得知其赃物足有数十万之多。陈增害怕连累到自己，也对他展开了搜查，搜到了奇珍异宝和盗用的龙文、服饰、器物等物品。程守训和他的帮凶因此被逮捕，受到制裁，人人拍手称快。

万历三十四年（1606年），皇孙出生，皇帝下诏合并矿税，释放囚犯，起用被解职的官员，增补御史，不久却改为不全部实行。李三才怀疑首辅沈一贯从中作梗，便上疏暗中诋毁沈一贯。接着，他又说：“恩诏已颁布，立刻又中途停止，在路上人们说前几天的新政不过是陛下一时心喜，所以旋开旋闭。”又说：“沈一贯担心沈鲤、朱赓威逼自己。又害怕他们有所争执，暴露了自己的短处，害怕事情不由自己去做，就想从中使坏。他行贿左右的人，多方煽动，致使新政遇到阻力。”皇帝看到奏疏后十分愤怒，下诏严厉责问李三才，并罚俸五个月。

万历三十五年（1607年），矿税使暨禄去世。李三才因而请求下诏将天下的税使全部撤离，皇帝不听，命令鲁保兼任暨禄的职务。

当时，前吏部文选司郎中顾宪成住在无锡，在东林书院讲学，喜欢品评人物。李三才与他有深交，顾宪成也极信任他。李三才曾经请求朝廷增补大官职，选拔科道，录用被贬的官员。因而说：“各大臣只因为言论触及到了掌权的人，便永不叙用，他们并没有违背陛下。现在有些人假借皇上的威风禁锢大臣，又借他们违抗陛下的名义替自己的罪过掩饰。有负国家有负君王，没有比这个罪更大的了。”此举意在为顾宪成等正直朝臣鸣不平。不久，又极力陈明朝政的败坏，请求皇帝奋发有为，与天下一起有所变化。而且极力说明辽东一带危急，必定难以永保安全。皇帝都将其置于一边不加理会。

李三才有雄才大略，在淮上一带任职时间较长，因力主抑止税监而深得民心。待淮、徐一带发生灾害，他又请求赈恤，减免马价。淮上之人深为崇敬他，逐渐地升至户部尚书。万历三十八年（1610年），内阁缺人，有人认为不应当专门只用文学侍从，应该让地方官也参加补缺，意在让李三才回朝。等到都御史出现空缺，李三才按照次序被召进朝中。由此忌恨他的人日众，诽谤他的言论四起。工部郎中邵辅忠弹劾李三才表面上是忠臣，其实是个大奸贼；表面上正直，实质上狡猾，列举他贪污、虚伪、险恶、专横四大罪状，御史徐兆魁接着弹劾。李三才上了四份奏疏为自己极力辩护，而且乞求退休。给事中马从龙，御史董兆舒、彭端吾，南京给事中金士衡相继为李三才申辩。大学士叶向高说李三才已闭门在家等待被皇上治罪，为朝政考虑，应立即定下他的去留问题。皇帝一概不予回复。不久，南京兵部郎中钱策，南京给事中刘时俊，御史刘国缙、乔应甲，给事中王绍徽、徐绍吉、周永春、姚宗文、朱一桂、李瑾，南京御史张邦俊、王万祚，又连着上奏弹劾李三才。而给事中胡忻、曹于汴，南京给事中段然，御史史学迁、史记事、马孟祯、王基洪，又上疏为他申说救助。一时间，朝臣争辩，是非难定，过了几个月还没有平息。顾宪成于是写信给叶向高，极力称赞李三才廉洁、正直，又写信给吏部尚书孙丕扬极力为李三才辩护。御史吴亮素与李三才要好，就把两信附在邸报之中，由此议论更为喧哗。乔应甲又上了两疏极力攻击李三才，列举了李三才十贪五奸之事。皇帝都不闻不管。李三才又再三请求辞职，奏疏上了十五道，过了很久不见命令下来，于是就自己卸任走了。皇帝也没有怪罪他。

李三才回乡定居后，恨他的人害怕他再次被启用，因而对其进一步加以构陷。万历四十二年（1614年），御史刘光复弹劾他盗用皇木二十二万根营建私邸，而且说李三才与于玉立遥相呼应，他想任用的，吏部就为他推举。李三才上疏申辩，请求派遣宦官调查。给事中刘文炳、御史李征仪、工部郎中聂心汤、大理丞王士昌，帮助刘光复攻击李三才。李征仪、聂心汤，都是李三才推举的官吏。这让李三才气愤异常，自己请求登记家产。工部侍郎林如楚说应当派遣使者检验一下。刘光复再次上疏，并说李三才侵夺官厂为自己的园苑。御史刘廷元率部属又接着上奏，且潘汝祯又特地上奏弹劾。不久，巡按御史颜思忠也上疏证实了刘光复所说的。李三才更为愤怒，请求各位大臣一同勘查，又乞求皇帝亲自审问。皇帝于是下诏让李征仪带领给事中吴亮嗣前往调查。

万历四十三年（1615年），弹劾李三才的刘光复因事被下狱。李三才表面上请求释放他，暗里却极力为东林党人辩白，说：“自从沈一贯伪造妖书，任意杀戮楚王宗族，满朝正直之人将他攻击出朝廷。接着汤宾尹、韩敬考场作弊，咎由自取，与别人何干。现在的党人动不动就与正直的人为仇敌，王士昌、刘光复尤其厉害，挺身而出，极力为沈一贯、韩敬报仇。乱说一气，百般攻击。就贤明的大臣来说，叶向高走了，王象乾、孙玮、王图、许弘纲走了，曹于汴、胡忻、朱吾弼、叶茂才、南企仲、朱国祯等也走了，近来又将陈荐、汪应蛟攻击走了。以贤明的小臣来说，梅之焕、孙振基、段然、吴亮、马孟祯、汤兆京、周起元、史学迁、钱春等走了，李朴、鲍应鳌、丁元荐、庞时雍、吴正志、刘宗周等走了。与他们意见一致的就留下，不一致的就赶走。陛下只知道各大臣离开了，哪里知道都是党人赶走的呢？现在奸人仇视的正直之人，一是东林人，一是淮抚。所谓东林，是顾宪成读书讲学的地方。与他一起的像高攀龙、姜士昌、钱一本、刘元珍、安希范、岳元声、薛敷教，都是些约束自己、有气节的人，有什么辜负国家的地方？偶然被指为东林，便陷入深渊。如邹元标、赵南星等就因为背上此名，晋升的道路就变得非常困难。早上申报晚上被任命的，只有史继偕等人。人才的邪与直，实与国家命运相攸关，希望陛下要看清楚。”李三才的奏疏上奏后，众人更加恨他。吴亮嗣等已经去勘察过李三才家，但并没有得到什么。但却仍以刘光复所陈的事实送呈皇帝，皇帝看后将李三才贬为平民。

天启元年（1621年），辽阳失守。御史房可壮接连上疏请求起用李三才。皇帝下诏让大臣讨论。通政参议吴殿邦极力说不行，把李三才指为盗名欺世的大臣。御史刘廷宣又推荐李三才，说：“国家既然珍惜他的才干，就用他吧。还议论什么呢？然而广宁已有王化贞，不如让他在山海关任职。”皇帝同意他的话，想起用李三才，可是大臣的意见相持不下。詹事公鼐极力认为可用，刑部侍郎邹元标、佥都御史王德完都赞同。不久，王德完迫于众议，又改变了态度。等到安排议定时，邹元标也不敢表态了。议论没有结果，事情就搁置了下来。

天启三年（1623年），李三才被起用为南京户部尚书，还没上任就去世了，享年七十一岁。后来，魏忠贤专权，其帮凶、御史石三畏弹劾李三才，皇帝下诏削掉了他的名册，夺回封诰。崇祯初年，才将他官复原职。

抑止税监

抚淮期间，针对横行一时的矿税监问题，李三才连疏上奏，指出矿监税使搜括民脂民膏以供自己挥霍，结果弄得各地怨声载道。并批评万历皇帝不理朝政。万历皇帝不予理睬，李三才再次上疏责备皇帝不理政事，不听忠言。同时，李三才还诉诸行动。当时矿监税使中最横行的是陈增，深得万历皇帝的宠信，谁也不敢动他。鉴于此，李三才用计除去了陈增的得力助手程守训，打击了陈增的嚣张气焰。

治理淮河

李三才抚淮十三年，在当地很有政声。他所辖凤阳、淮扬一带是连年发生灾害的地区，李三才任淮抚前，万历元年（1573年）到万历二十七年间（1599年）史载有不下15次大灾。李三才在职期间体恤民情，多次要求朝廷减免本地清粮，并发粮赈灾。如万历三十六年（1608年）十二月上书题“江北灾伤请乞酌量瀚恤”。为彻底解决淮河水灾，他致力于治河，并提出种种方案，这些方案对于治理淮河是极有成效的。

《明史·列传第一百二十》评：①三才才大而好用机权，善笼络朝士。抚淮十三年，结交遍天下。性不能持廉，以故为众所毁。其后击三才者，若邵辅忠、徐兆魁辈，咸以附魏忠贤名丽逆案。而推毂三才，若顾宪成、邹元标、赵南星、刘宗周，皆表表为时名臣。故世以三才为贤。

②赞曰：朋党之成也，始于矜名，而成于恶异。名盛则附之者众。附者众，则不必皆贤而胥引之，乐其与己同也。名高则毁之者亦众。毁者不必不贤而怒而斥之，恶其与己异也。同异之见歧于中，而附者毁者争胜而不已，则党日众，而为祸炽矣。魏允贞、王国、余懋衡皆以卓荦闳伟之概，为众望所归。李三才英遇豪俊，倾动士大夫，皆负重名。当世党论之盛，数人者实为之魁，则好同恶异之心胜也。《易》曰：“涣其群，元吉。”知此者，其惟圣人乎！

祖父

李禄，李三才家世代为武功右卫的军官，至祖父李禄时调任北京为官，遂举家迁往北京。

父亲

李珣，字德润，别号次泉。官至户部员外郎。

李三才有诗才，钱谦益的《列朝诗集小传》中有他的传，陈田的《明诗纪事》卷一一、朱彝尊的《明诗综》卷五二都收有他的诗。李三才在任淮扬巡抚时的奏疏集《抚淮小草》于万历三十一年（1603年）出版，陈子龙等编的《皇明经世文编》卷四二一选录了他的六篇奏稿。另外，据光绪五年（1879年）的《通州志》和《明诗综》载，李三才还著有《双鹤轩诗集》《灼艾集》《无自欺堂稿》《诫耻录》和《鹪鹩轩诗集》等，现均不存。

李三才是一个极有争议的人物，集诋毁、赞誉于一身。各方从不同的政治立场出发，分成了两派：浙党、宣党、楚党等党派肆意排挤攻击李三才，而东林党人则极力为他辩护。

诋毁者以浙党邵辅忠首发其难。他在万历三十七年（1609年）十二月上疏，说李三才“大奸似忠，大诈似直”，并列举李三才“贪伪险横”四大罪。御史徐兆魁紧接其后上书弹劾，指责李三才为人反复不定，翻云覆雨，贪图入阁追求浮名。即便在李三才去职家居也未能逃脱三党对他的攻击，万历四十二年（1614年），御史刘廷元参李三才“盗用皇木，结交内侍起官”；御史刘光则说李三才“盗用皇木营建私宅。且与于玉立相勾结”，又说他“侵夺官厂为自己的园苑”。紧接其后三党大力攻击李三才。

东林党人则大力支持李三才。如工科给事中马从龙，御史董兆舒、彭端吾，南京工科给事中金士衡等连章上书与三党争论，为李三才辩雪。远在无锡乡居的顾宪成也非常关注，他致书内阁首辅叶向高，极力推荐李三才，说李三才清廉正直，是学识精粹纯正且立场坚定的儒者，可与孔子相比。

《明史·列传第一百二十》