光绪二十七年（1901年）春，贡桑诺尔布按清廷要求编练新军，在京拜会北洋大臣兼直隶总督袁世凯，经袁世凯介绍，延聘原保定武备学堂毕业生周春芳为军事教官，同车载归。在旗内选拔青壮年与王府卫兵和府内青年差役整编为正规军队，采用北洋新军的教范与操典，进行操练。贡桑诺尔布福晋亦召集侍女们成立一队娘子军，在后花园操练。

光绪二十八年（1902年）三月，向清廷奏“练兵筹饷、酌拟办法”，得旨“著照所请，务当认真经理，期有实效而免虚糜”。同年十二月年班入觐。

八国联军侵华战争后，清廷决定实行改革，是为清末新政。贡桑诺尔布是蒙古王公中响应最积极者之一，他于王府西院（即西衙门）开办崇正学堂，公布训令，招收旗民青少年及适龄儿童入学，一切免费，贡桑诺尔布自任校长，在开学时赋诗纪念道：“朝廷百度尽维新，藩属亦应教化均。崇正先从端士习，兴才良不愧儒珍。欣看次日峥嵘辈，期作他年柱石臣。无限雄心深企望，养成大器傲强邻。”

光绪二十九年（1903年）三月，经日本驻华公使内田康哉介绍，贡桑诺尔布与祺承武（赛音诺颜部中左翼末旗亲王那彦图长子)、宪章（肃亲王善耆长子）等人秘密从天津私搭日本邮船东渡日本，参观在大阪举行的第五次劝业博览会，考察了日本的政治、教育、工业、军备等情况，接受了日本军方礼遇，结识了日本朝野名流，并与日本特务福岛安正建立了密切关系。

同年夏，为培养低级军官，贡桑诺尔布在王府大西沟门设立守正武学堂，选拔官员子弟约三十人入学，延聘日本陆军大尉伊藤柳太郎、陆军中尉吉原四郎为正副教官，又聘浙江人姚子慎为日语翻译，采用日本军事教程，用日语授课，挑选军队中乌尔图木吉、铁丹、纳木格克其等三名优秀士兵，剪辫易服，混入日本在北京东交民卷的驻屯军兵营，一人学习器械体操，两人学吹日本军号。

同年秋，贡桑诺尔布通过布里亚特蒙古人高木布耶夫，将崇正学堂优秀生德克精额，恩和布林（吴恩和）、特木格图（汪睿昌）、诺仍丕勒（汪子瑞）等四人送入北京东总布胡同东省铁路俄文学堂，专攻俄文俄语。

在日本期间，贡桑诺尔布曾会见东京实践女学校校长下田歌子，开始重视女子教育，拟聘一名日本女教师来喀喇沁任教。回国后，改修王府燕贻堂，创办毓正女学堂，公布劝学训令，从上海聘请日本女教师河原操子，于十二月二十一日在王府迎接人员和日本护送军人陪伴下到喀喇沁王府。贡桑诺尔布及福晋亲切接待，安排在福晋侧室居住，并派使女侍侯。十二月末，毓正女学堂正式开学，福晋善坤亲自主持校务。巴图敖其尔（伊宪斋）为蒙汉文教习，状元徐郙第八女张夫人为汉文教员。河原操子教授日语、算术、手工、音乐、图画等课程。贡桑诺尔布之妹七格格亦入校学习。

光绪三十年（1904年），他选派诺仍沛勒、阿拉塔（吴子兴）、那孙乌勒吉、班达木吉（霍岳南）、阿拉金布（郭皋轩）等人到北京贵胄学堂学习；从守正武学堂遣派温哲浑（杨鼎臣）、陶克托胡（陶建华）两人入保定军官学堂；从守正武学堂选双柱（吴尧忱）、巴音宝、六十五、吉里嘎拉等四人人北京测绘学堂学习测量；从崇正学堂选派徐文明、白瑞入保定简易师范学堂学习。不久又从崇正学堂派恩和布林、特木格图、巴达尔胡、太平等四人赴天津入北洋实习工厂学习织布、染色、制肥皂、洋蜡、粉笔、电镀等技术；从崇正学堂选派于启明、乌勒巴图（杨时芳）、汪长春入上海南洋中学学堂学习；从毓正女学堂选许婉贞、吴秀贞入上海务本学堂学习。同年七月，他请求让荷兰商人白克耳集资开发本旗巴达尔胡川金矿，清廷不允。

在兴办上述各项事业的同时，贡桑诺尔布还先后兴办以下主要事业：

光绪三十一年（1905年），日本农商务省技师经贡桑诺尔布介绍，到喀喇沁展开“改良农业调查”。同年冬，河原操子回国，贡桑诺尔布选派毓正女学堂学生何惠珍、于宝珍、金淑玲同行，进东京实践女学校学习。

光绪三十二年（1906年）六月，清廷以贡桑诺尔布办学有功，赏匾额“牖迪蒙疆“。同年，理藩部大臣肃亲王善耆奉旨巡视内蒙古地区，蒙政顾问姚锡光及军官吴禄贞等人随行，委任贡桑诺尔布为钦差大臣随员，巡阅卓索图、昭乌达、哲里木三盟各旗。冬，贡桑诺尔布选伊德钦、诺门毕力格（金永昌）、恩和布林、特本格图（于恒山）等五人，乘日本邮船赴日，入振武学堂学习军事。

光绪三十三年（1907年），继聘日本帝国大学讲师鸟居龙藏夫妇来旗，分担崇正、毓正两校男女主任教员。

光绪三十四年（1908年）正月，贡桑诺尔布利用年班在京之机，向清廷呈八项建议，其要点为：设立银行、速修铁路、开采矿山、整顿农工商、预备外交、普及教育、赶练新军、创办巡警，又奏“各蒙旗办事定章，应斟酌变通”。

宣统元年（1909年）二月，贡桑诺尔布请理藩部代奏呈请入陆军贵胄学堂听讲，并请留京当差，均获准。五月，贡桑诺尔布以“御前行走”的身份入值当差，并获钦选资政院议员。

宣统二年（1910年）十月，贡桑诺尔布参与发起成立由博多勒噶台亲王阿穆尔灵圭牵头主办的“蒙古实业公司”。

宣统三年八月十九日（1911年10月10日），武昌起义爆发，不到两个月，外蒙古独立。贡桑诺尔布听说这个消息后，同宾图王棍楚克苏隆访问俄国驻北京公使馆，试探沙俄政府对华政策，提请援助内蒙古。俄方未予肯定答复。12月3日，以贡桑诺尔布为首的内蒙古东蒙王公向清廷提出六项要求，主旨为：一、东蒙不受东三省总督和热河都统节制；二、蒙古有训练军队权利；三、收回对蒙古产品收税权；四、收回对汉人管辖权；五、任用蒙古人为理藩部参议大臣；六、要求宪法上的蒙汉平等权利。12月24日，包括贡桑诺布在内的号称外蒙八十六旗、内蒙四十九旗代表的旅京蒙古王公，成立“蒙古王公联合会”，支持君主立宪。此外，他还在12月初接触了日本大陆浪人川岛浪速，并得到日本外务省的同意，以自己的领地为担保，向横滨银行借款二万元。

民国元年（1912年）1月11日，蒙古王公联合会致电南京的中华民国临时政府，表态不接受其领导。1月19日，贡桑诺尔布与川岛浪速互换关于以“支持大清皇位的存在”、“蒙古利益的自卫”为目的的契约书和借款书。关于借款事，贡桑诺尔布计划以卓索图盟矿山为抵押，借日币二十万元，但是，日方很快发现，“主要按照自己的方便行事”的贡桑诺尔布，无论如何都难按照日方“满蒙独立”的阴谋行动。所以，实际上贡桑诺尔布只以“保卫地方为目的”，从“大仓组”借得日币九万。

2月1日，贡桑诺尔布及蒙古王公联合会接获孙中山关于对蒙“优待条件”的复电。蒙古王公联合会于2月5日发表“诸王公赞成共和”、“同建民国”的声明。北京兵变后，贡桑诺尔布及扎噶尔在川岛浪速的协助下逃出北京，旋即召集旗内高级官员会议，宣布在京王公和知识界内的蒙古独立计划，并说明从日本借款购买武器，需派人到铁岭接收等情况。各大员无一人同意。贡桑诺尔布又在赤峰与卓、哲、昭三盟王公开会研究形势与对策，商讨归附“大蒙古国”即外蒙古哲布尊丹巴政权。但大多数王公担心事若不成反招祸乱，使会议无结果而散。4月初，贡桑诺尔布委派管旗章京朝克巴达尔胡和商卓特巴喇嘛色日济扎木苏（可能是札奇斯钦之父罗卜桑车珠尔）为代表，持函前往外蒙古库伦，表示愿意加入哲布尊丹巴政权。哲布尊丹巴甚表欢迎，并表示如果内蒙古合并过来，将任命贡桑诺尔布等人为大臣。但贡桑诺尔布的使者在库伦观察到哲布尊丹巴政权非常混乱，返回后向贡桑诺尔布称对内蒙古加入外蒙古哲布尊丹巴政权的前途表示忧虑，于是贡桑诺尔布遂打消了这种念头。另一方面，贡桑诺尔布密派吴恩和、于捷三赴铁岭，但在6月中旬，其所运武器被听命于袁世凯的奉军将领吴俊升截获，护送武器的日本人除被击毙外全部就擒。

独立计划落空后，贡桑诺尔布邀请热河所属各旗县代表到喀喇沁王府，召开自治会议，提议“蒙汉民族团结自治”。与会代表三百来人公推贡桑尔布为筹办热河自治的领导人，他的一举一动都被热河都统熊希龄侦知密报袁世凯。

民国元年（1912年）8月，贡桑诺尔布应临时大总统袁世凯之召而进京，出任蒙藏事务局总裁。同时加入新成立的国民党，与孙中山等并为国民党理事，但可能没有实际活动。10月，他被晋封为亲王，并致电外蒙古的哲布尊丹巴、杭达多尔济等，严词阻止其与沙俄缔约。11月，贡桑诺尔布在记者招待会上谴责《俄蒙协约》，指出“蒙古王公多数反对俄库条约，其赞成之少数，亦为俄国所迫胁，不得不然耳。总之，俄库条约损失蒙古领土，伤害蒙人自由，皆我人所不能不一德一心，极端以图取消此约也”。洪宪帝制时，他曾积极支持。民国十四年（1925年）2月25日，他作为副专使迎接来京的九世班禅（正专使为龚心湛）。民国十七年（1928年）卸任蒙藏院总裁。贡桑诺尔布任蒙藏院总裁期间，在北京创办蒙藏学校（今中央民族大学附属中学），民国十七年（1928年）后出任该校校长。在这段期间，他每日以书法绘画消遣，不问政务。

民国二十年（1931年）1月，贡桑诺尔布在北平去世，临终前对儿子笃多博说：“你父亲一生心怀大志，首先筹划使本旗如何强盛起来，其次再争取整个蒙古民族的国际地位。不幸命运多舛，事与愿违，死有余恨。你还年幼，希望你多学些知识本领，打下立身处世的基础。根据现实的局势来看，贵族们的前途是不会长久的。你回旗以后，应当把那些年老的勋臣们尊如父兄，对那些阿拉特们也不要摆出王爷的架子，轻视他们。万一遇有良机，务必为复兴蒙古民族而努力，是所至嘱。”

20世纪初，清王朝为应对革命运动的冲击，推行“新政”，贡桑诺尔布积极响应，在全旗境内废除了沿习千百年的跪拜礼，改行鞠躬礼，还解散了王府的戏班，这一切表明了他告别旧贵族生活的鲜明态度。他专门挑选旗内的青年和守正武学堂的学生，成立了20多人的王府警察队，又编成了一支新式军队，采用新军的操典进行训练。福晋善坤也给予支持，把府中的侍女们召集起来，组织起一支娘子军，在后花园里操练。光绪二十八年（1902年），他又在王府西衙门开办了一所新式学堂，开学时写了“崇文尚武无非赖尔多士，正风移俗是所望于诸公”的楹联，因此被命名为“崇正学堂”。这个学堂开始40人，后来又招收官员和旗民的子女，还专门从内地和日本聘请教师，到民国元年（1912年）时已培养了600多名学生。

为了进一步变革图强，他在光绪二十九年（1903年）春天秘密前往日本，考察了政治、经济、军事、教育，参观了在大阪举行的“劝业博览会”，与日本各界广泛交往，会见了东京实践女子学校的校长下田歌子，从而开阔了眼界，对女子教育有了新的认识。回国后他创办了毓正女学堂，由福晋善坤主持校务，聘请了日本人河原操子等人任教。对于这个女学堂，人们开始很不理解，不愿送女儿入学，甚至传出了“王爷要送这些孩子到日本还债”的谣言，所以只招到24个学生。后来，人们才打消顾虑，学生逐渐增加到60人至80人。此外，他还创办了守正武学堂，培养军事新人才；选派三名女学生、五名男学生到日本留学，还派人学习俄语，创办报纸、邮电所，开金矿，办实业……贡桑诺尔布倡导的新生事物不断出现在一百多年前的北部边疆，他本人也成为当时有名的“新派”王公。当时的《东方杂志》报道过他的“新政”成效，清王朝对他也一再嘉奖，先后给崇正学堂、毓正学堂赐予御书“牖迪蒙疆”“壸教畅明”，宣统二年（1910年）还把他列为资政院的“钦选议员”。

宣统三年（1911年），辛亥革命爆发，清王朝的统治土崩瓦解。在政权更替之时，英、俄、日等帝国主义乘机侵略中国，蒙古、西藏、新疆等边疆地区出现了极其严重的危机。这时，内蒙不少王公力图维护本集团的利益，又对曾主张“驱除鞑虏”的孙中山等人很不信任，贡桑诺尔布等人一度组织“蒙古王公联合会”，拒绝共和，甚至谋求“独立”。随后，民国政府强调“五族共和”，制定了优待蒙古王公的条例，他和许多内蒙王公才转而支持共和。民国元年（1912年）9月，他被任命为蒙藏事务局总裁，10月，又被晋封为亲王，民国三年（1914年）5月，蒙藏事务局改组成蒙藏院后他仍然担任总裁，直到民国十七年（1928年）。其间几次短期离任，都不超过一个月，是位长期主管中央边疆民族事务机构的“大总管”。

民国初年，中国的政局多变，政权更迭频繁，边疆地区又很不稳定，尤其是蒙古、西藏、新疆等少数民族地区频频受到强邻侵扰，作为总裁的贡桑诺尔布在处理属于内政范围的蒙藏事务时，经常要遇到涉外问题，如何稳定边疆始终是他和部属们不得不面对的问题。为此，他们既继承了清代经营边疆的传统政策，又进行了改进、完善。比如，对于少数民族王公的封爵、俸禄、朝觐和藏传佛教的寺庙兴建、活佛转世、僧官的升迁等事务都有专门的规章，民国初年他们就制定了《蒙藏回之王公及呼图克图等公谒礼节》《年班来京蒙古王公宴会礼节》《蒙回藏王公等爵章条例》《喇嘛印信定式》《蒙藏王公等服制条例》等规章，制度，既保证了管理上的连续性，又根据时代需要做了调整。同时，他们创办白话报宣传“五族共和”，组织选举西藏等地的国会议员，开展边疆调查，建议嘉奖、表彰、加封拥护中央的边疆爱国人士，致力于蒙藏地区经济、文化的发展，有力地抵制了反华势力支持的少数分裂分子在边疆民族地区的活动，为维护国家统一发挥了重要作用。

边疆教育也是贡桑诺尔布倾注心血的事业，蒙藏学校是间他关注的机构，从蒙藏院总裁卸任后，他一度担任这个学校的校长。贡桑诺尔布是“新派”的蒙古族王公，希望通过新式学堂为边疆地区培养新型人才，但历史或许跟他开了一个玩笑，这所学校培养出的“新”人才出乎他意料之外：民国八年（1919年）后，李大钊、邓中夏、赵世炎等人曾经到该学校授课，传播共产主义思想，乌兰夫、李裕智等蒙古族热血青年也入校学习，这所学校无形中为日后中国北部边疆的持久稳固和发展培养了领导者。

贡桑诺尔布与潜伏于清政府内部的革命党人吴禄贞过从甚密，吴禄贞是他最为折服的一个好朋友，双方不断有书信往来。吴禄贞随肃亲王善耆巡边时，曾到喀喇沁王府，贡桑诺尔布在卧室中招待吴禄贞，把酒夜话，最后吴禄贞喝得酩酊大醉，出门时卧倒在台阶上，贡桑诺尔布遂手书“吴绶卿醉卧处”六字，刻石立于台阶右侧，成为一段佳话。

贡桑诺尔布擅长汉文诗词，其作品被收录于《竹友斋诗集》《贡乐亭诗集》《夔盦诗词集》中。

贡桑诺尔布的故居喀喇沁亲王府位于内蒙古自治区赤峰市喀喇沁旗王爷府镇，中有贡桑诺尔布塑像。