1897年秋孙中山复至日本，陈少白与孙中山、尢列、杨衢云等人常以横滨三余轩和修竹寄庐为游息议事之所，商议扩大革命力量。陈少白曾赴台湾活动，组织兴中会分会；但会员不多。翌年他再去台湾，筹得了一些捐款。戊戌政变后，康有为、梁启超逃至日本。日本志士热心促进以孙中山为首的革命党和康梁改良派的合作，陈少白代表革命党与康梁等人多次会谈。陈指出：“清政府已不可救药……今日局面，非革命，国家必无生机”，劝康等改弦易辙，共同实行革命大业。但因康有为坚持保皇立场而未果。

1899年奉孙中山之命到香港筹资创办《中国日报》，于1900年1月25日创刊，任报社首任社长和总编辑。并组织出版《中国旬报》。与此同时，为联络与积累革命力量，加入了粤三合会，被封为白扇（是三合会要职之一，属军师），后加入哥老会，被推为龙头（山堂首领）。

1900年，《中国日报》成为策划起义的大本营。同年参加拟订《平治章程》和支持惠州起义。惠州起义失败，不少义士走避香港得到陈少白的安置。

1903年，《中国日报》并入李纪堂办的文裕堂印务公司，陈少白是公司的经理之一，仍负责报务。与此同时与程子仪、李纪堂等创办天演公司，开办彩南歌戏班，排演《文天祥殉国》、《六国朝宗》、《女儿英雄》等新戏，宣传民族民主革命思想。

1905年同盟会成立后不久，孙中山即派冯自由、李自重赴香港，与陈少白等共同商量组织香港同盟会分会。他们以兴中会为基础进行改组，吸收新同志参加，于秋冬间正式成立，会所设于《中国日报》社。众举陈少白为分会长，郑贯公为庶务，冯自由为书记。香港分会一向兼管西南各省党务军务以及联系海外交通等，分会长一职责任重大。这一时期，陈少白的革命活动相当广泛。他在反对美国取缔华工苛约的抵制美货运动中，任香港各界拒约会的顾问和谈判代表。他支持港商陈席儒、陈赓虞、杨西岩等人组织的粤路股东维护路权会，反对粤督岑春煊将粤汉铁路收归官办的决定，在《中国日报》上仗义执言。并常常亲自为该会撰写计划、文电，备受赞佩。

1906年8月，文裕堂印务公司破产，《中国日报》社改组，陈少白辞社长职，由新股东推冯自由为社长，陈仍负监督之责。陈同时辞同盟会分会长职，亦由冯继任。

陈少白此后热衷于经营企业。1908年他因维护粤汉路权获得酬金9000元，便以此款在九龙牛池湾购置田产十余亩建农场，并筑房屋移家居住。1910年他又任香港商工局顾问及四邑轮船公司司理。

1908年帮助广州西关的振天声剧团赴南洋演出爱国剧目，受到侨胞的欢迎。

1911年武昌起义，广东独立，任广东都督府外交司长，数月后辞职，组建等航公司，首议由华人自组公司，悬挂中国旗，先收回外国人租赁的西堤联兴大码头一座，成立粤航公司，被推举为总司理。公司购买法商公司哈德安、播宝两轮，航行于广州——香港。

民国8年（1919）粤航公司停办，陈少白把粤航公司的所有船只卖给英国，返还本息，并出资购下联兴码头，在码头旁（今沿江西路）建一楼宇，名日“塔影楼”，作为事务所，在广州时多居码头事务所中。

1921年5月，孙中山重返广州就任非常大总统，他受聘为总统府顾问，协助孙中山督师北伐。

1922年辞职回故里，热心家乡建设。在新会外海乡曾任民团保甲局长、乡事委员会主席、新会第四区区长兼外海乡乡长等职，热心整理乡政，兴修公路、筹办中小学等，闲暇撰文吟诗。

1930年被任命为国民党党史史料编纂委员会委员。晚年著有《兴中会革命史要》、《兴中会革命史别录》等。

1934年12月21日病逝于北平，国民政府下令为其举行国葬。

1895年，孙中山由檀香山回香港，在陈少白与陆皓东、郑士良等人的协助下，筹备成立香港兴中会总部，并积极联络各地革命同志，扩大革命组织，因熟知香港辅仁文社社员杨衢云、谢缵泰奉行的宗旨与兴中会相同，遂吸收他们加入兴中会。此后，相继加入者有黄咏襄、徐善亭、朱贵等人。在此基础上，孙中山召集香港兴中会员，于同年2月21日成立香港兴中会总部。陈少白充分发挥其文学才能，撰写了大批宣传兴中会的文章，因此时人称“所有宣传文字，多出陈少白手笔”。香港兴中会总部成立后，开会议定于同年10月26日在广州举义。

会后，在广州双门底王氏家祠云冈会所，陈少白协助孙中山创建了兴中会广州分会，对外以农学会为名，称“中国非研究农学振兴农业，决不足以致富强之理”，积极为起义做准备。不久，广州起义的计划泄露，清政府派兵镇压革命，陆皓东、丘四等革命党人被杀害，香港兴中会总部随之解散。

广州起义失败后，陈少白与孙中山、郑士良等人同赴日本，自名服部次郎，通过日人曾根俊虎结识日本友人宫崎寅藏，继续为革命奔走。陈少白还协助孙中山设立横滨兴中会，并帮助会长冯镜如办理会务，后因“陈少白不善交际，迄无起色”，引起兴中会员的不满。再加上甲午战争后，中日恢复邦交，冯镜如、冯紫珊等人害怕牵连，遂请陈少白离开，陈少白只得搬到东京一日本朋友家中。1897年，孙中山重返日本。此时陈少白在台湾的日本友人邀他前去，陈少白也认为与其“两人困守一方，无从发展”，还不如自己到台湾联系同志，扩大兴中会组织，这个想法得到孙中山支持，陈少白遂离日赴台。此后，陈少白在台湾多方联络，与侨商容祺年、吴文秀、赵满朝等人共同创办了台湾兴中会分会。

1898年，戊戌变法失败后，康、梁避地日本，陈少白与孙中山以大家均是清廷追捕之人，有意与之进行联络，康有为以“身受清帝衣带诏”为由，拒绝与革命党人相见。日人犬养毅遂约孙中山、陈少白、康有为、梁启超四人到其寓所，商谈合作计划，康有为借故没有出席，孙、陈、梁三人详细讨论了双方的合作计划。不久，陈少白奉孙中山之命，亲自访问康有为寓所，痛陈“满清政治种种腐败，非推翻改造无以救中国”，劝说康梁放弃改良主张，共谋推翻清政府统治的革命大业。由于康有为坚持其勤王之说，对革命主张不予接受，双方的合作计划没有成功。

戊戌变法失败后，康有为门徒的改革志气受挫，一部分人渐有与革命派合作之意，如梁启超就认为“合作合宜”，只是碍于康有为的反对，不便有明显表示。后梁启超与欧榘甲接到康有为迅速赴美的指示，被迫离开日本，“孙康”合作的计划，亦随之瓦解。

1899年秋，陈少白奉孙中山之命到香港创办《中国日报》。陈少白租下香港中环土丹利街，在日本购买了各类机械铅字报刊工具。经过数月筹备，1900年初报纸正式刊行，因取“中国者中国人之中国！”之意而定名。

作为兴中会的宣传喉舌，《中国日报》是第一份宣传革命的报纸。在陈少白的主持之下，《中国日报》开创报界的先河，率先在报纸中改用短横行排印，引得广州、上海各地报刊争相模仿。报纸开设了副刊版，称为“谐部”，刊登小说、掌故、通俗易懂的诗歌等轻松诙谐的文字，同时讥讽时政。陈少白还主持出版了十日刊《中国旬报》，作为《中国日报》的补充。他克服了许多困难，对兴中会初期的革命宣传工作作出了贡献。

1900年夏，孙中山两次乘船至港，召集陈少白、杨衢云、郑士良、史坚如等人在船上召开军事会议，决定在惠州和广州同时发难，由陈少白等在港负责接济。《中国日报》社遂成为起义的大本营，革命党人出入络绎不绝。后起义失败，不少革命人士逃到香港，陈少白也设法予以安置。

由于起义和善后用款较多，《中国日报》社的开支十分困窘。1903年，《中国日报》并入李纪堂的文裕堂印务公司，暂时解决了财务问题，陈少白为公司经理之一，仍负责报务。1904年，陈少白针对保皇派徐勤在香港出版《商报》散布保皇扶清言论，以《中国日报》为阵地与之斗争，发论十数篇文章进行批判。

陈少白在主持《中国日报》的同时，与程子仪等创办天演公司，在广州海幢寺开办采南歌戏班，排演《文天祥殉国》等新戏；又与黄咏台等创办振天声话剧社，为剧社编写了《自由花》《赌世界》《鸣不平》等具有爱国主义和反封建内容的剧本，在民众中鼓吹革命。

当先生在港主办《中国日报》时，每观外人凌辱华人事件，恒觉愤愤。因此，常在报刊上作出正义主张，从而取得港侨的信仰，被公推为华商公局主任，负责办理华商与外商交涉事件。乃将《中国日报》交由冯自由、胡汉民两人接办，只自任监督，专责局务。凡遇华商与外商发生纠纷，无不据理交涉，得到正当的解决。其最为港侨称道者厥为向美国轮船公司交涉撤除侮辱华人牌示一事。缘美国轮船公司在港设立之初，曾在门首悬有“华人不准入内”的木牌，先生以其蔑视华人，辱及国体，特向该公司当事人提出严正质问，先生说：“你们外人是人，我们华人亦是人，既然同属人类，何以特别歧视华人，限制入内，且你们经营的是对华贸易，何以歧视华人，不许进内接洽”等语，外商理屈词穷，无法狡辩，才将牌示撤去。迄今久在香港经营有关业务的商人，料尚能省忆，具见先生不畏强权，善能维护国体，所以广东光复后，得被选充为外交司长者，其亦有鉴于斯欤。

终先生一生，除在广东光复时期，曾一度担任过几个月的外交司长外，到南北议和告成，南京临时政府成立，先生即摆脱官职，致力于交通事业，组织完全华人投资的粤航公司，收回外商租用之西堤联兴街口码头，向法商购买哈德安、播宝两轮，悬中国旗行驶广州至香港航线，为收回外航权之嚆矢。此外并与港商李煜堂组设上海保险公司，贯彻孙中山先生实业救国的主张。至1919年，值第一次世界大战结束，各参战国亟待补充船舶，价值徒涨，各股东估计两轮时值，远远超过原来购入价格，乃决议结束。各股东除得回本息外，利逾数倍。所遗西堤联兴码头，各董事多劝先生照公定价格承受，先生计算应分发起人及总司理的红利，以及经手洽售哈德安、播宝两轮应得的佣金，尚足抵价有余，乃允为承受：并转租与同安公司所属东安、西安两轮使用，而先生亦从此不再踏入政途。他常对其长女英娥说：“我前之舍死忘生，致力革命，不外为着推翻专制统治，建立民主政体，并不是为着个人显达，今民主政权已经成立，此后富强之道，实业亦可，教育亦可，都是殊途同归，不一定做官，才能导致国家于富强也”等语。又根据先生的堂弟恪勤说：先生常对我和他的胞弟军凯、侄酒昌及外甥李我生数人训勉说：“国民党官员腐败，沆瀣一气，切不可为官，自污清白”，并以十二字训勉后代，谓：“书可读，不可仕，田可耕，不可置”等语。

邹鲁：当兴中会时代，中山每有计划，多函商于先,积书盈箧，皆革命信史，民十二，滇军踞粤，先生避地香港，旅失去，闻者惜之。庚子间，先生与同志史坚如之妹史憬然三姑婚，方定期合卺，而三姑死，其家人葬之于东郊外三望冈教会场。先生痛三姑历助革命，壮志未偿而死，为之撰铭勒碑，以彰之，至今读之，使人有儿女英雄之感。

蒋介石曾为其题写挽联：“艰难缔造怀先进，淡薄襟期式国人。”

公元1931年，陈少白先生担任外海乡长期间，正陈济棠主粤时代。当时广东省公开承包烟、赌，规定哪些专营烟、赌业的商人要想在那个地方开烟、开赂，就先要向省财政厅投承哪个地方的所谓“防务”，并交清了饷金和当地驻军的“保护费”，“才能正式开业。由于烟、赌可以经过向政府投承，就能够成为合法公开，因此，在那个时候，省内各地的赌风极盛。

陈少白先生日睹乡间赌馆林立，为害青年，严重影响乡人生活和社会治安。他为了挽救深染不良恶习的青年子弟，因而决定在外海实行禁赌。当严禁族中子弟不推赌博的布告张贴以后，便衣乡勇手持藤鞭跟着就到各地赌馆附近担任警戒巡逻，遇见入赌馆赌樽的青年子弟，暂不干涉制止。等到他们赌完之后，出了赌馆不远的地方，负贵警戒巡逻的乡勇即上前指出他们违反禁令，须要一同到乡公所见见“白叔”，讲讲道理。到了乡公所以后，陈少白先生就亲自和那些青年子弟讲述赌，对自已、对家庭和对社会的危害，热情地劝戒他们不要重犯，以妨堕落。这祥，禁赌措施经过执行了一段时间之后，染有赌博恶习的青年子弟为了避免麻烦，不敢再入赌馆。从此，赌徒日渐减少，最后绝迹赌场。

陈少白墓：1934年陈少白去世后，由国民党元老居正扶灵柩南归外海，葬在离故居不到1公里的茶庵寺后面的山上，并挽联“千秋大业垂青史，一代高风想布衣”。

陈少白故居位于江门市江海区外海镇南华里，占地面积约2余亩。原为其父亲陈子桥所建，1927年和1934年陈少白按北京四合院形式两次进行了重修，建成为一座占地1204平方米的封闭式的院落。陈少白故居现为广东省重点文物保护单位。

故居分两处，隔河相望，以白桥连为一体。桥的一边是“白园”，另一边是一座“三合院”式的居所。始建于1929年，自少白逝世后，其家居多旅居外地，楼宇日久失修，渐显颓败。1991年春，外海镇政府对“白园”和园内的“莎萝坪”、“粥锅亭”、“瞻云台”等建筑，以及“三合院”和院内的“亚字楼”等都一一进行了修复，并在故居内设立“陈少白事迹陈列馆”，陈列大量名人字画及历史文物。使故居还其原貌，焕发青春。

一次梁启超追随康有为逃日本避难，恰孙中山也在日，中山以康梁亦为满清压迫，经此惨祸当能自省，乃请人约见。但康有为等人却坚持以“大清子民”为念，要死保光绪帝，将孙中山看作是乱党，拒绝合作，但随着孙中山的反满主张在日本华人中影响日益壮大，康有为拉拢孙中山的部下派梁启超等人前去协商合作，但梁等人要求孙中山放弃原来主张加入他们的勤王运动，梁将孙中山、陈少白等人诓骗到他们的巢穴，忽然摆出香案祭出所谓光绪的衣带诏要孙中山等人叩拜，孙拒绝，梁却指使众人不让他们走，陈少白大怒，一把抓住梁启超的衣领轮起左臂就是一记耳光，打得梁踉跄几步几乎摔倒，接着一脚踢翻香案扯碎衣带，曰“我乃堂堂炎黄子孙，岂做奴才拜此小丑，尔辈甘为满洲奴者，可鄙！”吓得康党众人皆退。

公元1931年，陈少白担任外海乡长期间，正陈济堂主粤时代。当时广东省公开承包烟、赌，规定那些专营烟、赌业的商人要想在那里开设烟、赌业的，就要先向省财政厅投承那个地方的所谓“防务”和交清饷金、“保护”费等，才可以正式开业。

陈少白所在的外海乡也不例外，赌风盛行，赌馆林立，如新横街、旧横街、骑楼街、烧猪巷……。陈少白目睹了这一切，为了当地的治安安稳，他决定在外海乡范围内实行禁赌宣传教育。

列举赌博的危害性事例，如果有族中青年进入赌馆进行赌博，待赌完出赌馆后，尾随的便衣乡勇就将他带到“白叔”处进行教育，经过“白叔”教育过的赌徒，再也不敢进入赌馆了，渐渐地，外海乡这四条“赌街”的赌馆由此而关闭。但承包赌馆的商人不甘白白亏蚀本金，联名往江门、广州等地以破坏“防务”罪告发陈少白。广州和江门会同派出专员来外海乡调查了解此事，陈少白却义正词严地回答他们：“我一没进赌馆禁赌，二没派人捉赌徒，他们凭什么证据告我破坏你们的”防务“呢”？一句话，驳得专员目瞪口呆。“白叔”的这一举措，是按照家教之方法对青年嗜赌者进行教育的一种新方法。

所以，省财政厅和当地驻军（陈济堂时代的第二军香翰屏的防地）抓不到“白叔”的把柄，也无可奈何，只有不了了之。